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報告書

アスファルトの$$gamma$$線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価

福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣

JNC TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB

TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線($$gamma$$線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける$$gamma$$線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線($$gamma$$線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究

本間 俊司*; 田嶋 靖憲*; 古閑 二郎*; 松本 史朗*

PNC TJ1609 97-001, 47 Pages, 1997/02

PNC-TJ1609-97-001.pdf:2.11MB

再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分、特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。また、アジ化水素酸のモニタリングに必要な分析方法について文献調査を行い、気相および水相で測定可能な方法について検討を行った。さらに、再処理プロセスの運転時に生ずるアジ化水素以外の微量生成物について文献調査を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションコードは、昨年度までに開発されたコードに、アジ化水素酸のTBPへの分配係数推算式を組み込み、抽出器の各ステージごとの物質収支式を解くように改良を行った。また。シミュレーションに使用するモデルプラントについても、より現実に近い条件を設定した。シミュレーションの結果、アジ化水素酸がプロセス全体に拡散する可能性が示唆され、その防止策を明らかにした。アジ化水素酸に関する既住の分析方法について調査し、それらの特徴をまとめ比較検討を行った。アジ化水素酸は非常に不安定な物質であり、再処理プロセスの抽出工程に存在する妨害成分によって分析の精度が左右されるため、複数の方法を使用することが望ましいと結論された。アジ化水素以外の微量生成物については、溶媒劣化生成物および硝酸に由来する微量成分について調査を行った。

口頭

MA回収用吸着材の放射線劣化に関する研究

竹内 正行; 渡部 創; 佐野 雄一; 小泉 務

no journal, , 

本研究では、抽出クロマトグラフィ法のプロセス安全性や耐久性の評価に反映する目的で、MA回収用候補抽出剤TODGAを対象に、$$gamma$$線等によって生成する吸着材劣化物の同定を行った。機器分析の結果から、TODGA系吸着材の主な劣化生成物として、製品側に同伴する可能性のある液相試料ではベンズアルデヒド、ヘプタン酸、プロパナール、酢酸が同定され、硝酸エステルの同伴も示唆された。また、吸着材に残留する劣化物は、$$N$$,$$N$$-ジオクチルアセトアミド、ジオクチルアミン、$$N$$,$$N$$-ジオクチルホルムアミドの他、TODGA分子のオクチル基が開裂した化合物など、TODGA由来の成分が主であり、処理に伴う吸着材上の蓄積が予想された。

口頭

MA回収用吸着材の劣化生成物評価

渡部 創; 中村 雅弘; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ法を用いたマイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)回収プロセスの安全性評価として、今までに吸着材の放射線分解によって発生する水素ガスの量やその排出方法等について評価を行ってきた。一方で、水素以外の放射線分解生成物については評価を行っておらず、本技術の安全性の観点より、抽出剤など有機物質の放射線劣化生成物の分離塔内部での挙動について調査が必要である。そこで本研究ではTODGA/SiO$$_{2}$$-P吸着材等について$$gamma$$線およびHeイオンビームを照射した際に生成する物質の調査を行い、放射線劣化挙動を調査するとともに、これらの振る舞いについて評価を行った。

口頭

抽出クロマトグラフィ用吸着材の放射線劣化挙動

渡部 創; 佐野 雄一; 石神 龍哉*

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術にて使用するCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材について、$$gamma$$線およびHeイオンビームを照射した際に生成する物質の調査を行い、これらが安全性に及ぼす影響について検討を行った。放射線の照射によって生成した一部の化学種はAm抽出能力を有していると考えられ、これらの物質からのMAの溶離挙動の評価が、安全性評価における今後の課題であることが明らかになった。

口頭

Degradation behaviors of the TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for extraction chromatography

宮崎 康典; 渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 石神 龍哉*

no journal, , 

使用済み核燃料からマイナーアクチノイド(MA)を回収する方法として、抽出クロマトグラフィが用いられている。高分子ポリマーでコーティングした多孔SiO$$_{2}$$粒子にCMPO等の抽出剤を添加した吸着剤をカラムに充てんし、AmやCmなどの特定元素の群分離及び単離を行う。これまで高レベル放射性廃液からの放射線を模擬したHe$$^{2+}$$イオンや$$gamma$$線を照射し、劣化した吸着剤の安全性評価が進められてきた。本研究では、近年開発が進められているMA抽出剤の一つであるTODGAに的を絞り、TODGA/SiO$$_{2}$$-P吸着材の分解物の特定を行った。

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